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聚合物淀粉共混体系的生物降解动力学下粉体设备钢铁板土工格栅制面机多媒体箱Frc

发布时间:2023-12-18 21:45:48 阅读: 来源:电子线厂家

聚合物淀粉共混体系的生物降解动力学(下)

聚合物的生物降解分析

聚合物的碳平衡。生物降解涉及到非常复杂的生物化学过程。我们假定共混物中没有聚乙烯生物降解过程。

二氧化碳测定仪器的设计 在其它的文献中已有详述。

接种物标准 将取自污水处理的污泥通过两步预处理过程制成微生物接种体。为了得到标准的接种体,接种物中的营养物质应被事先除去,使二氧化碳的产生完全来自试样。第一步配制标准接种液,将30mL污泥放入250mL的烧瓶中,加入21mL营养物质和50mL去离子水。用1000rpm的电磁搅拌混合。使用分光光度计测量微生物的浓度,其中通过测定含有已知浓度微生物的光强度得到了工作曲线。使用光散射分光光度计(Model Spectronic 20)测定660nm的光强度。

一旦微生物浓度达到稳定,将其移植到普通的培养基上,将培养基中的细胞浓度培养至一定的浓度,平均光强度(OD)OD 660~2。在接种物中加入10mL葡萄糖,通过光谱检测微生物浓度。这种葡萄糖适应性微生物用于PE-S共混物中的淀粉生物降解研究。

PE-S共混物的生物降解分析 葡萄糖适应性微生物在PE-S共混物进行生物降解研究前,要在淀粉环境中进我们技术总结了1些细小的问题行预先培养。将淀粉适应性微生物(250mL)转移到吸收装置中,加入1725mL去离子水和525mL营养物质。通过无二氧化碳的空气12个小时,培养液中的淀粉被完全去除。

作五组样品(1)100%淀粉;(2)45%~55%淀粉体积比的PE-S共混物;(3)65~35%体积比的PE-S共混物;(4)80~20%的体积比的PE-S共混物;(5)空白。实验条件在其它文献中另有详述。

碳平衡实验

CO 2的分析 通过使用不含CO 2的空气将生物降解产生的CO 2从瓶中吹出,使用125g0.1m的NaOH溶液收集。周期性的分析收集装置中碱的减少量,可以定量分析出CO 2的产生量。其过程为,先在吸收装置中加入12.5g 1M的NaOH,从中取出25g,用电机阀盐酸滴定,酚酞作为指示剂(pH7-8)。也可以加入25g 2.5mL的饱和氯化钡溶液,用盐酸滴定,使用澳甲酚绿作为指示剂(pH3-4)。

生物量及溶解碳的分析 将实验装置的搅拌暂停,使固体颗粒沉积。从溶液中抽出一定比例的溶液,记录在660nm处的光密度,得到微生物数量和微生物中的碳含量。在实验的最后,溶解碳也将被测定。

总的淀粉中碳的释放量包括二氧化碳、生物量和溶解碳,它们在淀粉部的碳含量中所占比例就是在此时淀粉的生物降解率。将总的生物降解率对时间作图。

结果与讨论

微生物的侵入 图2(a)显示了PE-S共混物在土壤掩埋前的电镜图片,淀粉体积比为40%。图2(b)为更高分辨率的图片,显示出淀粉颗粒的不同直径(2~20微米,平均为15微米)和在PE基质中的玻璃门不均匀分布。

土壤掩埋后,PE-S发生了变色和失重,显示了微生物的生长和淀粉的降解。透明度的增加缘于淀粉的降解。图3为一个土壤掩埋240天的共混物的电镜图片。由于淀粉的消化非常严重,降解材料发生了破损。我们可以看到,淀粉的降解率非常高,只有非常少量的淀粉由于没有被微生物侵入而剩余。我们认为,由于缺乏渗透通道,还有一部分淀粉没有与微生物接触。图3(b)显加上根部采取铁件预埋示了微生物在原先由淀粉颗诸城粒占据的通道和孔中的生长情况。这些生长在聚合物基质中淀粉空穴内的微生物呈现球形、哑铃形和星形。通过检测发现,经过六个月的埋土降解过程,共混物中的氮含量从006%增加到016%,显示出微生物利用了堆肥中的氮源。与此类似的是,在淡水和盐水条件下也存在类似的侵入过程。这些观测结果是我们模型模拟的主要依据。

微生物侵入的计算机模拟 在进行了淀粉被微生物侵入的模拟过程中考虑到了微生物数量、微生物活性、淀粉转化为二氧化碳的效率、微生物的寿命和微生物的繁殖率。计算机模拟了在一个固定时间间隔内生物侵入(单面)单分散(1微米颗粒)淀粉—聚乙烯共混物的图像,如图4(a-c),其中淀粉的浓度分别为等于、大于和小于p c。对单分散和多分散PS-E共混物的微生物双面侵入的模拟为图5(a,b),这两个图的比较显示出淀粉颗粒对淀粉可及度及微结构的影响。对于单分散和多分散共混而言,由于淀粉被非降解聚乙烯包裹,没有出现渗透通道,因此都存在不能被微生物方便地接触到的淀粉颗粒群集。

图6(a-c)是在淀粉分数p为057、059、061时,微生物侵入共混物的代表性动力学结果。微生物生成剖面是一个典型的S型曲线。该曲线可以被分为三个阶段:(1)延迟期;(2)生长期;(3)稳定期。初始阶段(1)微生物的浓度为常量。在生长期每一个微生物都分解为两个单体、微生物浓度增加了。然后是稳定期。在图6中没有第一阶段,主要是因为模拟选择了淀粉适应性微生物。从图中可以看出淀粉的最终降解程度与淀粉在共混物中所占比例有关。例如对于恒定浓度的微生物,在p=0.57时有52%的淀粉被降解(在等式3中预测为54%),当p=0.61时有84%的淀粉被降解。

在晶格大小为L d、临界浓度为p c时,接触分数可以通过等式2进行计算。对于一个很大的晶格接触分数也可按照下式进行计算: (5)例如,当L=80、b=1、p=0.59,并且分数唯度D=7/4时,我们得出A=57%。由于额外的表面接触度的影响,该值低于在图7和图8中的观察结果(84%)。

酶分散的计算机模拟 对酶在单分散和多分散PE-S共混物的二维晶格中的双面分散的模拟计算。跟踪了酶的释放率、酶的分散系数、水解产物葡萄糖的分散系数。选择了淀粉酶进行模拟计算。对于单分散PE-S共混物(淀粉颗粒小于1微米)的双面酶分散过程,在淀粉浓度接近于和大于pc时的模拟情况由图7(a,b)显示。以淀粉含量大于pc时出现内部连通的情况为例。随着时间的进行,酶逐渐渗入淀粉的群集。由于渗透过程,从式样边缘到中心都有酶的浓度梯度和降解产物存在。在图8中显示了有代表性的淀粉的浓度分数p=0.57、0.59、0.61的酶在共混物中分散的结果。从057到061,曲线的斜率快速增加。例如对于一个常量的酶浓度来说,如共混物的p=0.57,淀粉有42%降解(等式(3)中计算为54%),共混物中p=0.61时,淀粉有82%降解。

动力学幂指数 接触分数A(t)图6和8中的数据可以表示成一个幂指数形式A(t)~t n,或者 A(t)=Kt n (6)

t是时间,K为常数,n为指数。n从0到5/4,与p有关,并且处理过程受淀粉降解的影响。表1中总结了对于微生物侵入和酶分散的模拟时间指数。初始斜率使用的是开始阶段6%的数据,而主要斜率使用的是80%的玻璃板数据,是最有代表性的数据。

表1中的指数表明:当与时间相关的侵入或分散发生在一个在维度为D,浓度为x的分裂通道上时,对于厚度为L的试样的接触分数为:A=x(D-d+1)/L (7)在此x ξ,ξ为相关长度。降解峰面长度Nf与x的关系为(如图4):N f~X D (8) 此时D为该面的分数维度。在一个宽度为L的晶格中含有(L/ξ)d-1个独立的大小为xd的单元,并且因此导出了等式(7)。当接触深度x大于相关长度时,就会得到Nf为常数的稳定的状态。这一点Family等人进行过讨论。

随着扩散面的成长,它的粗糙度增加到稳定状态。该时间与x的关系为:

x(t)=α0t β (9)

其中α0和β是常数。对于式样的侵入过程,我们认为β=1;对于分散过程,β=1/2当p pc时,因子α 0应与p相关。结合后两个等式,我们得到了时间与可及度的关系:

A(t)=αt n/L (10)

指数n为:

n=β(D-d+1) (11)

当β=1或1/2的时候:

α=α0D-d+1 (12)

表2给出了在等于、大于、小于临界值时,微生物侵入(β=1)和二维、三维、分维渗透群集酶扩散(β=1或人员须经过培训才能操作仪器装备/2)的基于方程(11)的理论指数。随着p的增加,分维逐渐增加,直至p=1时D=d。由于初始阶段的分裂通道尚未形成,因此初始指数完全独立于p,淀粉只是在表面被接触到。因此,初始斜率最大程度地反映了t的固有行为,A-t β。

主动力学指数n决定了在pc附近的分数维度。对于多分散体系,较单分散试验的D~1.8而言,分数维度为159的数据较好地描述了侵入和分散过程。分数维度的不同是由多分散通道(平均直径为10mm)和单分散通道(直径为1mm)的粗糙程度不同造成的。一般看来,理论指数和模拟指数有着相当好的一致性。

需氧生物降解 图9(a-c)显示了在有机氧条件下淀粉的降解率A(t)随时间变化的曲线。图9中的淀粉分数分别为p=0.2(a)、0.35(b)、0.5(c)。在低于临界渗透值的情况下图8(a)),淀粉的接触分数f可以通过等式(2)来进行定量计算。例如,考虑一个含有20%淀粉的共混物,其中p c=0.3117、p=0.2、d=3、b=15微米,h=120微米。与等式(3)相结合,可以得到表面接触分数为f=7.5%,该值与图9中最终结果相一致(20天)。

在p pc时,动力学指数n通过n=β(D-d+1)计算。图8(a)中的试验数据能够被近似通过下式得到:

A(t)=1.3t 0.6%/min (13)

由于d=3,群集的分数维度约为D~2.5,从试验值的指数约为n~0.6得出β~1,因此微生物降解过程主要是侵入过程(β-1),而不是通过扩散过程(β~1/2)。

在渗透临界值之上时,降解变得更加深入,随着微生物及酶与渗透通道的进一步接触,如图1和图9的b、c中所显示的情况。当p=0.35时,等式(1)预测最终的接触分数为75%,与图9(b)的数据是一致的。在此初始动力学斜率为n=0.82,在降解进行当中该值为10。当增加淀粉的含量达到p=0.5时,最终的降解率达到A~100%,动力学斜率完全为1,与微生物侵入维度为d=3的不规则结构的结果相一致。

在降解的初始期间,微生物与淀粉的可及度严格地受到接触表面的限制。随着降解的进行,微生物的数量增加到一个最大值。发展到一个稳定的期间后,能够发现微生物的生长行为和二氧化碳的产生。例如,在图9(b,c)中,稳定阶段大约有10天。随着p从035~0.5的增加,在此10天内降解的淀粉量从25%增加到50%。当p增加到1时,在相同的环境下淀粉完全降解只需要大约5~6天。

在动力学方程A(t)=Kt n中,K、n都和p相关,下面的结果可以近似用于生物降解数据的

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